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Continuous Biological Ex Situ Methanation of CO2 and H2 in a Novel Inverse Membrane Reactor (IMR)
(2024)
A promising approach for carbon dioxide (CO2) valorization and storing excess electricity is the biological methanation of hydrogen and carbon dioxide to methane. The primary challenge here is to supply sufficient quantities of dissolved hydrogen. The newly developed Inverse Membrane Reactor (IMR) allows for the spatial separation of the required reactant gases, hydrogen (H2) and carbon dioxide (CO2), and the degassing area for methane (CH4) output through commercially available ultrafiltration membranes, enabling a reactor design as a closed circuit for continuous methane production. In addition, the Inverse Membrane Reactor (IMR) facilitates the utilization of hydraulic pressure to enhance hydrogen (H2) input. One of the process’s advantages is the potential to utilize both carbon dioxide (CO2) from conventional biogas and CO2-rich industrial waste gas streams. An outstanding result from investigating the IMR revealed that, employing the membrane gassing concept, methane concentrations of over 90 vol.% could be consistently achieved through flexible gas input over a one-year test series. Following startup, only three supplemental nutrient additions were required in addition to hydrogen (H2) and carbon dioxide (CO2), which served as energy and carbon sources, respectively. The maximum achieved methane formation rate specific to membrane area was 87.7 LN of methane per m2 of membrane area per day at a product gas composition of 94 vol.% methane, 2 vol.% H2, and 4 vol.% CO2.
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur biologischen Methanisierung von CO und/oder CO2 mittels methanogener Mikroorganismen durch Umsetzung von H2 und CO und/oder CO2, die eine Begasungskolonne und eine Entgasungskolonne, jeweils mit
einer Bodenseite und einer der Bodenseite gegenüberliegenden oberen Seite, ein in der Begasungskolonne und der Entgasungskolonne bereitgestelltes Medium mit methanogenen Mikroorganismen, eine Zuführeinrichtung zum Zuführen eines H2 enthaltenden Gases in das Medium der Begasungskolonne, wobei die Zuführeinrichtung im Bereich der Bodenseite der Begasungskolonne angeordnet ist, eine Abführeinrichtung zum Abführen eines CH4 enthaltenden Gases aus der Entgasungskolonne, eine Verbindungsleitung zwischen Begasungskolonne und Entgasungskolonne im Bereich der Bodenseiten, eine Pumpe zum Überführen von Medium über die Verbindungsleitung von der Begasungskolonne in die Entgasungskolonne, und eine Rückführleitung zwischen der Begasungskolonne und der Entgasungskolonne im Bereich der oberen Seiten zum Rückführen von Medium
aus der Entgasungskolonne in die Begasungskolonne aufweist. Die Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur biologischen Methanisierung von CO und/oder CO2 in einer Vorrichtung mittels methanogener Mikroorganismen als Teil eines in der Vorrichtung bereitgestellten Mediums, wobei das Medium in einem Kreislauf über eine Begasungskolonne und eine Entgasungskolonne geführt wird, wobei die Kolonnen jeweils über eine Verbindungsleitung im Bereich ihrer Bodenseiten und über eine Rückführleitung im Bereich der den Bodenseiten gegenüberliegenden oberen Seiten miteinander verbunden sind, worin das Medium sich in der Begasungskolonne absteigend und in der Entgasungskolonne aufsteigend bewegt, worin dem Medium im Bereich der Bodenseite der Begasungskolonne ein H2 enthaltendes Gas zugeführt wird.
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur biologischen Methanisierung von CO und/oder CO2 mittels methanogener Mikroorganismen durch Umsetzung von H2 und CO und/oder CO2, die eine Begasungskolonne und eine Entgasungskolonne, jeweils mit einer Bodenseite und einer der Bodenseite gegenüberliegenden oberen Seite, ein in der Begasungskolonne und der Entgasungskolonne bereitgestelltes Medium mit methanogenen Mikroorganismen, eine Zuführeinrichtung zum Zuführen eines H2 enthaltenden Gases in das Medium der Begasungskolonne, eine Abführeinrichtung zum Abführen eines CH4 enthaltenden Gases aus der Entgasungskolonne, eine Verbindungsleitung zwischen Begasungskolonne und Entgasungskolonne im Bereich der Bodenseiten, eine Pumpe zum Überführen von Medium über die Verbindungsleitung von der Begasungskolonne in die Entgasungskolonne, und eine Rückführleitung zwischen der Begasungskolonne und der Entgasungskolonne im Bereich der oberen Seiten zum Rückführen von Medium aus der Entgasungskolonne in die Begasungskolonne aufweist. Die Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur biologischen Methanisierung von CO und/oder CO2 in einer Vorrichtung mittels methanogener Mikroorganismen als Teil eines in der Vorrichtung bereitgestellten Mediums, wobei das Medium in einem Kreislauf über eine Begasungskolonne und eine Entgasungskolonne geführt wird, wobei die Kolonnen jeweils über eine Verbindungsleitung im Bereich ihrer Bodenseiten und über eine Rückführleitung im Bereich der den Bodenseiten gegenüberliegenden oberen Seiten miteinander verbunden sind, worin das Medium sich in der Begasungskolonne absteigend und in der Entgasungskolonne aufsteigend bewegt, worin dem Medium in der Begasungskolonne ein H2 enthaltendes Gas zugeführt wird.
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur biologischen Methanisierung von CO und/oder CO2mittels methanogener Mikroorganismen durch Umsetzung von H2und CO und/oder CO2, die eine Begasungskolonne und eine Entgasungskolonne, jeweils mit einer Bodenseite und einer der Bodenseite gegenüberliegenden oberen Seite, ein in der Begasungskolonne und der Entgasungskolonne bereitgestelltes Medium mit methanogenen Mikroorganismen, eine Zuführeinrichtung zum Zuführen eines H2enthaltenden Gases in das Medium der Begasungskolonne, eine Abführeinrichtung zum Abführen eines CH4enthaltenden Gases aus der Entgasungskolonne, eine Verbindungsleitung zwischen Begasungskolonne und Entgasungskolonne im Bereich der Bodenseiten, eine Pumpe zum Überführen von Medium über die Verbindungsleitung von der Begasungskolonne in die Entgasungskolonne, und eine Rückführleitung zwischen der Begasungskolonne und der Entgasungskolonne im Bereich der oberen Seiten zum Rückführen von Medium aus der Entgasungskolonne in die Begasungskolonne aufweist. Die Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur biologischen Methanisierung von CO und/oder CO2in einer Vorrichtung mittels methanogener Mikroorganismen als Teil eines in der Vorrichtung bereitgestellten Mediums, wobei das Medium in einem Kreislauf über eine Begasungskolonne und eine Entgasungskolonne geführt wird, wobei die Kolonnen jeweils über eine Verbindungsleitung im Bereich ihrer Bodenseiten und über eine Rückführleitung im Bereich der den Bodenseiten gegenüberliegenden oberen Seiten miteinander verbunden sind, worin das Medium sich in der Begasungskolonne absteigend und in der Entgasungskolonne aufsteigend bewegt, worin dem Medium in der Begasungskolonne ein H2enthaltendes Gas zugeführt wird.
Im Projekt „BioMeth“ wurden zwei neuartige und bislang noch nicht für die biologische Methanisierung beschriebene Anlagenkonzepte entwickelt. Der neuentwickelte Invers-Membranreaktor (IMR) ermöglicht es, den Eintrag der erforderlichen Eduktgase Wasserstoff H2 und Kohlendioxid CO2 über kommerziell erhältliche Ultrafiltrationsmembranen und den Entgasungsbereich für den Methanaustrag räumlich zu trennen und zusätzlich einen hydraulischen Druck zur Steigerung des Wasserstoffeintrages zu nutzen. Ein Vorteil des Verfahrens ist, dass perspektivisch sowohl das CO2 aus klassischem Biogas als auch CO2-Quellen aus industriellen Abluftströmen, z. B. aus der Zementindustrie als Kohlenstoffquelle genutzt werden können.
Über die biologische Methanisierung hinaus eignet sich der Invers-Membranreaktor der Einschätzung der Autoren nach auch generell zur biotechnologischen Herstellung nicht-flüchtiger Wertstoffe ausgehend von gasförmigen Substraten. Im IMR kann z. B. ein Membranmodul zum Eintrag der Eduktgase verwendet werden, während ein weiteres Hohlmembranmodul zur zyklischen oder kontinuierlichen Abtrennung der wertstoffhaltigen Reaktionslösung unter Rückhaltung der Mikrobiologie im Sinne eines In-situ Product Recovery (ISPR)-Konzeptes genutzt werden kann.
Als herausragendes Ergebnis erwies sich während der Untersuchung des IMR, dass mit dem Konzept der Membranbegasung CH4-Konzentrationen von > 90 Vol.-% über eine einjährige Versuchsreihe kontinuierlich und mit flexiblem Gaseintrag erzielt werden konnten. Nach Inbetriebnahme war dabei außer der Zugabe von H2 und CO2 als Energie- bzw. C-Quelle lediglich eine zweimalige Ergänzung von Supplementen erforderlich. Die maximal erreichte membranflächen-spezifische Methanbildungsrate ohne Gaszirkulation lag bei 83 LN Methan pro m2 Membranfläche und Tag bei einer Produktgaszusammensetzung von 94 Vol.% Methan, 2 Vol.% H2, und 4 Vol.% CO2.
Das zweite noch in der frühen Testphase befindliche Verfahren nutzt Druckunterschiede in einer 10 m hohen gepackten Gegenstromblasensäule, die mit einem ebenfalls 10 m hohen separaten Entgasungs-Reaktor kombiniert wurde. Diese Verfahrenskonzept soll es ermöglichen, eine hohe Wasserstofflöslichkeit aufgrund des am Säulenfuß vorliegenden hydrostatischen Druckes zu erreichen und dabei gleichzeitig den Energiebedarf zu minimieren, die Investitionskosten zu reduzieren und optimale zeitliche und räumlichen Bedingungen für die mikrobiologische Umsetzung von H2 und CO2 zu schaffen. Erste Untersuchungen am Gegenstromblasensäulenreaktor zum Stoffübergang von Luft bestätigten eine gute Anreicherung der im Kreislauf geführten Flüssigkeit bereits bei verhältnismäßig niedrigen Gasleerrohrgeschwindigkeiten. In der zweiten Säule des Reaktoraufbaus sollte am Kopf aufgrund der Druckentspannung ein Ausgasen der im Vergleich zu Atmosphärendruck mit Gas übersättigten Flüssigkeit erfolgen. Das Ausgasen der Flüssigkeit konnte ebenfalls am Beispiel des Lufteintrages bestätigt werden.